Die Zimeliensammlung enthält gut 200 Inkunabeln (Wiegendrucke vor dem 1. Januar 1501), seltene und kostbare luxemburgische Drucke, die vor 1800 entstanden, Werke von Autoren, die im Luxemburg des Ancien Régime geboren wurden, dort lebten oder lehrten (wie Latomus, Sturm, Hovaeus, Wiltheim, u.a.), die Einbandsammlung (antiquarische und neue Einbände) sowie mehrere tausend Bücher, die aufgrund ihrer Seltenheit, ihres Inhalts oder ihrer Herkunft bemerkenswert sind.