En 1867, la Prusse et la France se trouvaient au bord d’une guerre à propos du Luxembourg, les deux nations cherchant à maintenir la ville et sa forteresse dans leurs sphères d’influence respectives. Une conférence internationale fut convoquée pour éviter un conflit sur le continent européen et trouver une solution pacifique à ce qui allait devenir la ‹ crise luxembourgeoise ›. Cette conférence aboutit à la signature du traité de Londres le 11 mai 1867, stipulant que le Luxembourg conserverait son indépendance tout en restant en union personnelle avec le royaume des Pays-Bas. Parallèlement, le pays fut déclaré démilitarisé et perpétuellement neutre. L’article 1^er de la Constitution luxembourgeoise de 1868 reprit la disposition d’État perpétuellement neutre. Les grandes puissances européennes signataires du traité – à savoir la Prusse, la France, la Grande-Bretagne, l’Autriche, la Russie et l’Italie – s’engagèrent à garantir collectivement la sécurité du Luxembourg, et les troupes allemandes durent évacuer la forteresse. À la suite de ce traité, la forteresse fut graduellement démantelée, un processus qui dura seize ans, de 1867 à 1883. La neutralité est ensuite devenue une doctrine d’État, notamment sous le premier ministre Paul Eyschen, et fut adoptée par la population comme un trait distinctif du pays. Le Luxembourg a vite été dépeint comme un havre ou un îlot de paix.

Le règlement pacifique de la crise luxembourgeoise ne parvint pas à empêcher une guerre entre Paris et Berlin. Lorsque le conflit franco-prussien éclata en juillet 1870, la neutralité du Luxembourg fut mise à l’épreuve. Plusieurs batailles majeures eurent lieu près de la frontière franco-luxembourgeoise et, bien que les deux belligérants se fussent engagés à respecter ce territoire neutre, la population craignait que les combats ne débordent sur le Grand-Duché. Finalement, le pays fut épargné.

Afin de démontrer la valeur du Luxembourg en tant qu’État neutre, une initiative citoyenne fut lancée pour venir en aide aux soldats blessés des deux camps. Des médecins et des infirmiers se rendirent sur les champs de bataille pour porter secours aux victimes de la guerre. Cette initiative est considérée comme un prélude à la création de la Croix-Rouge luxembourgeoise en 1914. En raison de ces missions humanitaires en France et du sentiment francophile largement répandu dans le Grand-Duché, l’Allemagne accusa le Luxembourg d’avoir manqué à ses obligations de neutralité.

La Première Guerre mondiale a débuté par l’invasion allemande du Luxembourg et de la Belgique – deux États neutres – les 2 et 4 août 1914. Bien que l’Allemagne fût signataire du traité de Londres, cela ne l’a pas empêchée de violer la neutralité du Luxembourg au nom de ses propres intérêts de sécurité. En raison de cette violation, le traité fut qualifié de simple ‹ chiffon de papier ›. Si le Luxembourg a protesté contre la violation de sa neutralité, il a également cherché à trouver un modus vivendi avec l’Empire allemand, qui a occupé le pays jusqu’à la fin de la guerre en 1918.

Après l’armistice, le Luxembourg a maintenu sa politique de neutralité. Ce n’est qu’à la suite d’une seconde invasion, le 10 mai 1940 – menée cette fois par l’Allemagne nazie – que le Luxembourg a modifié sa position en matière de politique étrangère : le gouvernement en exil s’est rallié aux forces alliées et a instauré le service militaire obligatoire pour les citoyens de sexe masculin en 1944. Un an plus tard, le pays a rejoint l’OTAN en tant que membre fondateur. De fait, le Luxembourg avait renoncé à sa neutralité. Ce changement de politique a été officialisé en 1948, lorsque la disposition relative à la neutralité a été supprimée de la Constitution.